随着全球能源的日渐枯竭,清洁燃料逐渐成为现代追求的目标,氢能和氨能正逐渐成为未来能源领域的焦点。氢能作为绿色、高效的能源载体,是驱动未来能源革命的关键,氨能作为液态氢的潜在候选者,为氢能储存和运输提供了又一种可能性。
近日,新葡的京集团8814杜淼教授和张治红教授团队针对电催化产氨和产氢存在的催化剂活性低、稳定性差和转化机理不清晰的问题,在材料和能源领域Top期刊《Advanced Science》和《Small》上发表高水平论文。异质结工程在半导体器件领域具有广泛的应用,通过利用不同材料的界面结构可实现材料的微观调控和优化,充分发挥不同材料的特性。受此启发,杜淼教授团队利用异质结工程,通过利用半导体金属框架材料(MOF)和硼纳米片形成p-n型异质结,并以等离子体处理方式在异质结材料中引入缺陷,从而形成高效电催化氮气还原的催化剂,实现的高氨气产率(28.26 ± 2.27 µg h−1 mgcat.−1)和法拉第效率52.92 ± 1.83%处于国际领先水平。该项工作发表在Adv. Sci. 2023, 10, 2205786(影响因子15.1,中科院一区,TOP期刊)。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205786
在这一研究基础上,团队深入挖掘潜在机理,进一步发展出n-n型异质结催化剂,通过改变催化剂的半导体类型,有效调控了活性金属中心的态密度,促进电荷在催化剂与反应中间体的快速传导,从而实现了电催化氨合成。该工作的氨产率达到146.2 µg h−1 mgcat−1,法拉第效率达到42.5%。此项工作发表在Small 2023, 19, 2302600(影响因子13.3,中科院一区,TOP期刊)。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202302600
在电催化氨合成的研究过程中,研究团队发现部分催化剂虽然不利于氮气还原反应,但有利于提高它的竞争反应-析氢反应。因此,研究团队进一步利用催化剂特性,实现催化剂的自适应d-带中心调整,从而提高了水分解产氢的效率。制备具有自适应d-带中心调控的催化剂组装的电解水装置在1.41 V电压下,氢气产率达到13.13 µmol min−1。该项工作为绿氢合成催化剂的设计奠定了理论和实践基础。论文于近日发展在Small 2023, 2306273。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202306273
以上研究成果得到了国家自然科学基金(U21A20286),河南省高等学校重点科研项目计划基础研究专项(23ZX001)和河南省自然科学基金交叉学科创新研究群体项目(232300421005)的支持。(通讯员:张帅)